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缺陷Zn3In2S6光氧化還原促進二氫異喹啉和H2O2共生產(chǎn)

更新時間:2023-03-03      點擊次數(shù):1518

1. 文章信息

標(biāo)題Photoredox-promoted co-production of dihydroisoquinoline and H2O2 over defective Zn3In2S6

中文標(biāo)題:缺陷Zn3In2S6光氧化還原促進二氫異喹啉和H2O2共生產(chǎn)          

頁碼:  2210110  

DOI:   10.1002/adma.202210110                  

2. 期刊信息

期刊名:Advanced Materials      

ISSN:1521-4095      

2022年影響因子:     32.086    

分區(qū)信息:     JCR分區(qū)(Q1),中科院1區(qū)TOP        

涉及研究方向:  綜合性期刊

3. 作者信息:第一作者是  華東師范大學(xué)羅娟娟 。通訊作者為 中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所施劍林院士、華東師范大學(xué)陳立松副教授 。

4. 光源型號:北京中教金源CEL-HXF300E7

光功率計型號:北京中教金源CEL-NP2000

文章簡介

光合成以低成本和環(huán)境友好的方式生產(chǎn)過氧化氫(H2O2)是最可持續(xù)和最有前景的方法之一。然而,但光合成存在光生載流子利用率低和H2O2產(chǎn)率低的問題。雖然通過添加質(zhì)子供體(異丙醇或乙醇)可以降低合成H2O2的氧化屏障進而提高H2O2產(chǎn)量,但是將不可避免地提高成本,與此同時,光生空穴(h+)的氧化能力被全數(shù)浪費。因此,找尋一個特定的質(zhì)子供體能以高選擇性的方式自身氧化成高附加值的產(chǎn)物,同時促進光催化產(chǎn)H2O2,是提升光催化體系整體經(jīng)濟效益的有效策略。


二氫異喹啉衍生物(DHIQs)是藥物合成和制藥工業(yè)中非常有價值的中間體,由四氫異喹啉衍生物(THIQs)的催化脫氫生產(chǎn),然而存在生產(chǎn)成本高,操作程序復(fù)雜,選擇性差和破壞環(huán)境等缺點。通過大量文獻調(diào)研,已知通過光催化反應(yīng)得到四氫異喹啉的半脫氫產(chǎn)物是十分困難的,這通常伴隨有不理想的全脫氫產(chǎn)物異喹啉(IQs)的生成。因此,尋找一種高效的光催化劑在溫和條件下光合成高純度半脫氫產(chǎn)物(DHIQs),將是一個別具吸引力的策略。此外,充分利用THIQs脫氫產(chǎn)生的氫質(zhì)子可以提高原子利用率和產(chǎn)物價值。


基于此,中科院上海硅酸鹽研究所施劍林院士和華東師范大學(xué)陳立松副教授等人將THIQs用作特別的質(zhì)子供體,用于熱力學(xué)上可行的選擇性半脫氫反應(yīng),生成具有高附加值的DHIQs,同時在雙功能光催化劑Zn3In2S6的催化下,在一個光氧化反應(yīng)中耦合并促進H2O2的生成。缺陷Zn3In2S6在可見光(λ≥400 nm)照射下分別以66.4 mmol h-1 g-1 和62.1 mmol h-1 g-1的高速率生成H2O2和DHIQ。


此外,作者還詳細探討了反應(yīng)機理和途徑。原位ESR分析、自由基捕獲實驗及溶液中活性氧(ROS)的檢測實驗表明,ROS(·O2和1O2),h+ 和質(zhì)子供體(THIQs)之間的協(xié)同作用在光催化共生產(chǎn)H2O2和DHIQs反應(yīng)中起關(guān)鍵作用,這在以前的研究中基本上被忽略。同時,原位FTIR表明通過*OOH中間途徑在Zn3In2S6表面生成H2O2。該研究不僅有效地利用光生電子(e-)、h+以及多種活性氧的氧化還原能力來實現(xiàn)最大的原子利用效率,而且同時生成了太陽能液體燃料和高附加值化學(xué)品。



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